I de 24 år fra 1821 til 1845 rejste Wolff vidt omkring. Han var i Afrika, hvor han besøgte Ægypten og Etiopien og i Asien, hvor han gennemrejste Palæstina, Syrien, Persien, Bokhara og Indien. Han besøgte også De Forenede Stater og prædikede på rejsen derover på øen St. Helena. Han ankom til New York i august 1837. Da han havde talt i denne by, prædikede han i Filadelfia og Baltimore og drog derfra videre til Washington. Han siger herom: "Efter et forslag, som blev stillet af ekspræsident John Quincy Adams i et af kongressens huse, fik jeg efter enstemmig tilslutning tilladelse til at benytte kongressalen til et foredrag, som jeg holdt en lørdag, beæret af tilstedeværelsen af alle kongressens medlemmer, biskoppen af Virginia og af gejstlige og borgere i Washington. Den samme ære blev givet mig af regeringens medlemmer i New Jersey og Pennsylvanien, for hvem jeg holdt nogle foredrag om min forskning i Asien samt om Jesu Kristi personlige regering." - Samme, pp. 398. 399.