Den kunskap han sökte, undanhöll man honom omsorgsfullt i hans judiska hem. Då han endastvar elva år gammal, lämnade han hemmet för att dra ut i världen och få utbildning, välja sin religion och sin livsuppgift. En tid fick han bo hos släktingar. Han blev emellertid snart bortjagad som en avfälling. Ensam och utan pengar fick han nu försöka klara sig bland främlingar. Han gick från plats till plats, studerade ivrigt och uppehöll livet genom att undervisa i hebreiska. En katolsk lärare ledde honom in i den katolska tron. Wolff bestämde sig för att bli missionär bland sina egna landsmän. Med detta i tankarna reste han några år senare till universitetet för mission i Rom för att fortsätta sina studier. Här blev han beskylld för kätteri, eftersom han vant sig vid att tänka fritt och att tala öppet. Offentligt angrep han kyrkans missbruk och övergrepp och visade hur nödvändigt det var med en reform. I början behandlades han med särskild gunst av de romerska prelaterna. Men efter en tid sändes han bort från Rom. Han gick från plats till plats under kyrkans uppsyn, ända till dess att det blev klart att han inte böjde sig under det romerska oket. Han förklarades vara obotfärdig och fick lov att gå vart han ville. Han reste då till England. Eftersom han bekände sig till den protestantiska tron, förenade han sig med den engelska statskyrkan. Efter två års studier begav han sig 1821 ut i sin mission.